Laboratoire Léon Brillouin

UMR12 CEA-CNRS, Bât. 563 CEA Saclay

91191 Gif sur Yvette Cedex, France

+33-169085241 llb-sec@cea.fr

BD diffusons les neutrons

I. V. Golosovsky, I. A. Kibalin, A. Gukasov, A. G. Roca, A. López-Ortega, M. Estrader, M. Vasilakaki, K. N. Trohidou, T. C. Hansen, I. Puente-Orench, E. Lelièvre-Berna, J. Nogués

Heterogeneous bi-magnetic nanostructured systems have had a sustained interest during the last decades owing to their unique magnetic properties and the wide range of derived potential applications. However, elucidating the details of their magnetic properties can be rather complex. Here, a comprehensive study of Fe3O4/Mn3O4 core/shell nanoparticles using polarized neutron powder diffraction, which allows disentangling the magnetic contributions of each of the components, is presented. The results show that while at low fields the Fe3O4 and Mn3O4 magnetic moments averaged over the unit cell are antiferromagnetically coupled, at high fields, they orient parallel to each other. This magnetic reorientation of the Mn3O4 shell moments is associated with a gradual evolution with the applied field of the local magnetic susceptibility from anisotropic to isotropic. Additionally, the magnetic coherence length of the Fe3O4 cores shows some unusual field dependence due to the competition between the antiferromagnetic interface interaction and the Zeeman energies. The results demonstrate the great potential of the quantitative analysis of polarized neutron powder diffraction for the study of complex multiphase magnetic materials.

https://doi.org/10.1002/smtd.202201725

 

Céline JAUDOIN, Isabelle GRILLO, Fabrice COUSIN, Maria GEHRKE, Malika OULDALI, Ana-Andreea ARTENI, Luc PICTON, Christophe RIHOUEY, Fanny SIMELIERE, Amélie BOCHOT, Florence AGNELY

Mixtures of hyaluronic acid (HA) with liposomes lead to hybrid colloid–polymer systems with a great interest in drug delivery. However, little is known about their microstructure. Small angle neutron scattering (SANS) is a valuable tool to characterize these systems in the semi-dilute entangled regime (1.5% HA) at high liposome concentration (80 mM lipids). The objective was to elucidate the influence of liposome surface (neutral, cationic, anionic or anionic PEGylated), drug encapsulation and HA concentration in a buffer mimicking biological fluids (37 °C). First, liposomes were characterized by SANS, cryo-electron microscopy, and dynamic light scattering and HA by SANS, size exclusion chromatography, and rheology. Secondly, HA-liposome mixtures were studied by SANS. In HA, liposomes kept their integrity. Anionic and PEGylated liposomes were in close contact within dense clusters with an amorphous organization. The center-to-center distance between liposomes corresponded to twice their diameter. A depletion mechanism could explain these findings. Encapsulation of a corticoid did not modify this organization. Cationic liposomes formed less dense aggregates and were better dispersed due to their complexation with HA. Liposome surface governed the interactions and microstructure of these hybrid systems.

https://doi.org/10.1016/j.jcis.2022.07.146

 

Les cristaux ioniques à large bande interdite, et donc transparents pour la lumière visible, présentent des états électroniques bien spécifiques au niveau des défauts cristallins (lacune ou interstitiel). Ces "centres colorés" sont optiquement actifs et leur excitation produit une absorption de la lumière dans le domaine visible, responsable de la coloration des cristaux (reconnus alors comme "pierres précieuses"). Comprendre le mécanisme de création de ces centres colorés est important pour maîtriser leur utilisation en tant qu’émetteur ou détecteur de lumière, et également pour la manipulation de leurs propriétés de spin, et leur utilisation potentielle en tant que bit quantique (qubit) pour les applications en informatique quantique.

Dans le nitrure d’aluminium (AlN, présentant un gap de ~ 6 eV), le défaut complexe neutre, constitué d'une lacune / oxygène (VAl-ON), présente les caractéristiques nécessaires pour porter un qubit (système à 2 niveaux). Un tel centre peut se former au cours de la croissance du matériau en présence d’impuretés contenant de l’oxygène ou par irradiation ionique.

Les chercheurs du CIMAP ont étudié la formation de ce type de centre coloré par irradiation en utilisant les ions lourds rapides (SHI) du GANIL. Les irradiations sont réalisées sous différentes atmosphères contrôlées (vide, pression partielle d’oxygène ou de gaz rare) pour étudier les effets couplés de la création de défauts ponctuels et l’introduction/diffusion d'impuretés dans la couche d'AlN. Par un réglage fin de l'atmosphère d'irradiation, l'activation ou l'inhibition de ces centres colorés peuvent être contrôlées.

En utilisant les impulsions lumineuses ultracourtes du laser à électrons libres FERMI à Trieste (Italie), une large collaboration de physiciens à laquelle participe une équipe du LIDYL, a pu étudier pour la première fois dans le domaine de l'ultraviolet extrême (UVX), l’interaction cohérente entre atomes et photons, phénomène quantique prédit théoriquement par Rabi, dès 1937.

L'expérience met en évidence le couplage cohérent obtenu entre un système à 2 niveaux (atome d'hélium) et le champ électromagnétique, à une énergie de 23.7 eV. Ce résultat ouvre la voie à l’exploration de phénomènes cohérents dans ce domaine des très courtes longueurs d'onde et à une échelle de temps jamais atteinte.

Lors d’une radiothérapie, il est généralement admis que les endommagements de l’ADN, tels que les cassures simple et double brins, sont à l’origine de la mort des cellules cancéreuses. Cependant seule la moitié des endommagements est due aux effets directs des rayonnements ionisants sur l'ADN, les effets indirects étant induits via l'environnement, l'eau notamment.

Afin de mieux identifier et comprendre l'ensemble des mécanismes élémentaires des effets directs du rayonnement sur l'ADN, l'équipe Atomes, Molécules et Agrégats - AMA du CIMAP, en collaboration avec des équipes des Universités de Groningen et Potsdam, a étudié l’irradiation par rayons X (~ 300 eV, seuil K du carbone) et ions carbones (~ 12 MeV, C4+) de brins d’ADN isolés, et identifié les produits ioniques par spectrométrie de masse. Contrairement aux attentes, il est observé que le processus dominant de relaxation de l'excitation en couche interne est l’émission secondaire de plusieurs électrons de basse énergie cinétique par effet Auger, au lieu d’un unique électron de haute énergie.

Ces électrons de basse énergie ont une faible profondeur de pénétration et peuvent à leur tour irradier l’ADN en causant de nouvelles cassures simple et double brins dans le proche environnement. Les endommagements secondaires sont ainsi plus nombreux et plus localisés qu'on ne le pensait.

 

T. Fiuza, M. Sarkar, J. C. Riedl, A. Cebers, F. Cousin, G. Demouchy, J. Depeyrot, E. Dubois, F. Gelebart, G. Meriguet, R. Perzynski and V. Peyre

Ferrofluids based on maghemite nanoparticles (NPs), typically 10 nm in diameter, are dispersed in an ionic liquid (1-ethyl 3-methylimidazolium bistriflimide – EMIM-TFSI). The average interparticle interaction is found to be repulsive by small angle scattering of X-rays and of neutrons, with a second virial coefficient A2 = 7.3. A moderately concentrated sample at F = 5.95 vol% is probed by forced Rayleigh scattering under an applied magnetic field (up to H = 100 kA m1 ) from room temperature up to T = 460 K. Irrespective of the values of H and T, the NPs in this study are always found to migrate towards the cold region. The in-field anisotropy of the mass diffusion coefficient Dm and that of the (always positive) Soret coefficient ST are well described by the presented model in the whole range of H and T. The main origin of anisotropy is the spatial inhomogeneities of concentration in the ferrofluid along the direction of the applied field. Since this effect originates from the magnetic dipolar interparticle interaction, the anisotropy of thermodiffusion progressively vanishes when temperature and thermal motion increase.

https://doi.org/10.1039/d0sm02190c

 

En milieu nucléaire (au sein d'un réacteur, au cours du cycle du combustible…), les polymères utilisés (câbles, emballages…) peuvent être soumis sous air à des irradiations α (énergie typique : 5 MeV), à l'origine d'un vieillissement prématuré. Les effets les plus visibles sont un jaunissement des films transparents et leur perte de tenue mécanique. D'un point de vue chimique, c'est dès 1946 que Bolland et Gee ont proposé un modèle générique du vieillissement sous air des polymères basé sur une réaction en chaîne permettant aux radicaux peroxydes ROO•-, au fort pouvoir oxydant, de réagir avec le polymère. En réagissant avec le polymère, chaque radical en libère un nouveau, capable de former à son tour un nouveau peroxyde et le processus se poursuit. Ce modèle thermochimique homogène ne prend cependant pas en compte l'inhomogénéité spatiale liée à la forte excitation très localisée induite par l'arrêt d'une particule α. Les effets d'inhomogénéité et de débits de dose sont pourtant essentiels pour extrapoler de manière fiable les études de vieillissement accéléré sur des périodes de temps très longues. Le développement d'un modèle de vieillissement sous irradiation capable de décrire tous la dynamique spatiale et temporelle est alors nécessaire.

Dans ce cadre, une simulation Monte Carlo de la cinétique d’oxydation de polymères prenant en compte les dépôts localisés d'énergie résultant de l'irradiation comme évènements initiaux a été développée au CIMAP. Ce modèle est basé sur une représentation simplifiée du mouvement des radicaux (P• et POO•, où P désigne une chaine polymère) créés par radio-oxydation Les paramètres du modèle sont déduits de données de diffusion pour le polyéthylène. Cette simulation a permis d’étudier l’endommagement par des ions, comparativement à des particules plus légères. Ce travail montre qu’il existe des différences très nettes entre cinétiques homogènes et hétérogènes [1]. Ces différences se reflètent dans la dépendance des rendements au débit de dose et à la concentration d’oxygène dissout dans le polymère, deux quantités macroscopiques facilement contrôlables expérimentalement.

 

 

En spectroscopie moléculaire UV, les spectres observés résultent de l’absorption de la lumière par des groupes moléculaires appelés "chromophores". Dans ce domaine de longueur d'onde, ces spectres sont composés de raies correspondant aux transitions électroniques qui caractérisent à la fois ces chromophores et leur environnement moléculaire. Les chromophores peuvent être ainsi utilisés comme sonde locale de leur environnement, mais l’information contenue dans les spectres UV reste souvent peu accessible et donc sous-exploitée.

L’équipe "Lumières et Molécules - LUMO" du LIDYL a développé une nouvelle approche facilitant l’interprétation des spectres UV [1]. Celle-ci repose sur la corrélation entre les transitions électroniques mesurées et les champs électriques, calculés, produits par l’environnement moléculaire des chromophores UV. Illustrée par des travaux portants sur une série de paires d’ions modèles en phase gazeuse, cette approche originale permet d’interpréter des transitions séparées de quelques cm-1 pour un effort de calcul relativement modeste, permettant d’envisager son application à des systèmes plus grands en phase condensée [1].

Liu Chang; Hu Wenxian; Jiang Hanqiu; Liu Guoming; Han Charles; Sirringhaus Henning; Boué François; Wang Dujin

The determination of intrinsic chain stiffness of conjugated polymers is challenging, in particular, for scattering techniques because of their strong light absorption and structural instability due to the complicated intra-/intermolecular interactions. In this work, the chain conformation and aggregation formation of a high charge mobility donor–acceptor polymer (DPPDTT) are systematically investigated by using small-angle neutron scattering (SANS) and static/dynamic light scattering (SLS/DLS). On the one hand, chloroform was chosen as a good solvent, in which SANS reveals a rod-like geometry with a radius of 15 Å. Once the absorption effect is properly accounted for, SLS shows a power law of 1 between the radius of gyration (Rg) and molecular weight (Mw) and a negative second virial coefficient (A2). On the other hand, 1,2-dichlorobenzene was chosen as a poor solvent, in which SANS, SLS/DLS, and atomic force microscopy (AFM) reveal a strong temperature-/concentration-dependent assembling behavior. The results provide a general picture of the multiscale assembly process of conjugated polymers.

Chang Liu, Wenxian Hu, Hanqiu Jiang, Guoming Liu*, Charles C. Han, Henning Sirringhaus, François Boué, and Dujin Wang

The determination of intrinsic chain stiffness of conjugated polymers is challenging, in particular, for scattering techniques because of their strong light absorption and structural instability due to the complicated intra-/intermolecular interactions. In this work, the chain conformation and aggregation formation of a high charge mobility donor–acceptor polymer (DPPDTT) are systematically investigated by using small-angle neutron scattering (SANS) and static/dynamic light scattering (SLS/DLS). On the one hand, chloroform was chosen as a good solvent, in which SANS reveals a rod-like geometry with a radius of ∼15 Å. Once the absorption effect is properly accounted for, SLS shows a power law of 1 between the radius of gyration (Rg) and molecular weight (Mw) and a negative second virial coefficient (A2). On the other hand, 1,2-dichlorobenzene was chosen as a poor solvent, in which SANS, SLS/DLS, and atomic force microscopy (AFM) reveal a strong temperature-/concentration-dependent assembling behavior. The results provide a general picture of the multiscale assembly process of conjugated polymers.

https://doi.org/10.1021/acs.macromol.0c01646

La recherche de l'origine de la vie demande d'identifier chaque étape élémentaire d'une longue chaine de processus pouvant, à partir des atomes issus de la nucléosynthèse au cœur des étoiles (essentiellement de l'hydrogène au fer) ou sous l'effet de l'explosion finale des supernovæ (éléments lourds au-delà du fer), conduire à la formation des générations successives de molécules de plus en plus complexes, pour aboutir aux molécules constitutives du vivant telles qu'elles sont présentes sur Terre. Il existe de nombreuses preuves montrant que les premières étapes, jusqu'à la formation d'acides aminés, peuvent se produire dans l'espace.

Au-delà, l'évolution vers des molécules de complexité croissante passe par la création de liaisons peptidiques permettant l'assemblage d'acides aminés. L'équipe du CIMAP, en association avec des équipes de l'Université Autonome de Madrid, montre par des travaux couplant expérience et théorie que les collisions de particules alpha (ou noyau d'hélium) ayant des énergies typiques des vents stellaires peuvent former dans l'espace des liaisons peptidiques au sein d'agrégats d'acides aminés.


The search for the origin of life requires the identification of each elementary step in a long chain of processes that can, from the atoms resulting from nucleosynthesis within stars (mainly from hydrogen to iron) or in the final explosion of supernovae (heavy elements beyond iron), lead to the formation of successive generations of increasingly complex molecules, to arrive at the constituent molecules of life as they are present on Earth. There is ample evidence that the first steps, up to the formation of amino acids, may occur in space.

Beyond that, the evolution towards molecules of increasing complexity involves the creation of peptide bonds allowing the assembly of amino acids. The CIMAP team, in association with teams from the Autonomous University of Madrid, shows, through work combining experience and theory, that collisions of alpha particles (i.e. helium nuclei) with amino acid aggregates at energies typical of stellar winds can form peptide bonds in space.

Les faisceaux d'ions énergétiques font partie des rayonnements ionisants, capable de produire des ions lors de leur interaction avec la matière. L'interaction ion-atome ou molécule cible doit avant tout être bien comprise pour maitriser les processus mis en jeu. Ainsi, de nombreuses études de la fragmentation de molécules isolées induite par l'absorption de rayonnement fournissent une vue détaillée du processus.

Mais qu’en est-il lorsque cette molécule est environnée et constitue un élément d’un solide ou d’un liquide ? Cette question est primordiale pour de nombreuses applications en chimie sous rayonnement ou radiobiologie.

Les expériences menées au CIMAP, en collaboration étroite avec l’Institut of Modern Physics de Lanzhou en Chine, montrent que suite à une irradiation d'une molécule par des ions énergiques, certaines voies réactives ne sont ouvertes, qu'en présence d'un environnement, tel qu'on le trouve au sein d'un dimère.


Energetic ion beams are part of ionizing radiations, able to produce ions when interacting with matter. The interaction between one ion and individual target atom or molecule must first be well understood to master the processes involved. Many studies have given a detailed picture of isolated molecule dissociation induced by ionizing radiation absorption.

However, what may occur if that molecule has an environment, as it is the case in a solid or a liquid? This question is of importance in many situations such as radiation chemistry or radiobiology.

Experiments carried out at CIMAP, in close collaboration with the Institute of Modern Physics in Lanzhou, China, show that following irradiation with energetic ions, reactive pathways can be opened only in the presence of the environment.

Experiments carried out at CIMAP, in close collaboration with the Institute of Modern Physics in Lanzhou, China, show that following the irradiation of molecules by energetic ions, some reactive pathways are only opened in the very presence of an environment, such as that found in a dimer.

M. Ruminy, S. Guitteny, J. Robert, L.-P. Regnault, M. Boehm, P. Steffens, H. Mutka, J. Ollivier, U. Stuhr, J. S. White, B. Roessli, L. Bovo, C. Decorse, M. K. Haas, R. J. Cava, I. Mirebeau, M. Kenzelmann, S. Petit, and T. Fennell

Tb2Ti2O7 presents an ongoing conundrum in the study of rare-earth pyrochlores. Despite the expectation that it should be the prototypical unfrustrated noncollinear Ising antiferromagnet on the pyrochlore lattice, it presents a puzzling correlated state that persists to the lowest temperatures. Effects which can reintroduce frustration or fluctuations are therefore sought, and quadrupolar operators have been implicated. One consequence of strong quadrupolar effects is the possible coupling of magnetic and lattice degrees of freedom, and it has previously been shown that a hybrid magnetoelastic mode with both magnetic and phononic character is formed in Tb2Ti2O7 by the interaction of a crystal field excitation with a transverse-acoustic phonon. Here, using polarized and unpolarized inelastic neutron scattering, we present a detailed characterization of the magnetic and phononic branches of this magnetoelastic mode, particularly with respect to their composition, the anisotropy of any magnetic fluctuations, and also the temperature dependence of the different types of fluctuation that are involved. We also examine the dispersion relations of the exciton branches that develop from the crystal field excitation in the same temperature regime that the coupled mode appears, and find three quasidispersionless branches where four are expected, each with a distinctive structure factor indicating that they are nonetheless cooperative excitations. We interpret the overall structure of the spectrum as containing four branches, one hybridized with the phonons and gaining a strong dispersion, and three remaining dispersionless.

https ://doi.org/10.1103/PhysRevB.99.224431

La filière nucléaire produit des déchets nucléaires de natures très variées qui sont aujourd'hui entreposés dans des sites sécurisés. Dans le cadre de la loi de 2006 relative à la gestion durable des matières et des déchets radioactifs, ces déchets nucléaires doivent être repris et conditionnés pour leur stockage définitif selon les normes d’entreposage actuelles.

Les déchets peuvent être compactés au sein d'une matrice en verre ou cimentaire, cette dernière présentant plusieurs avantages de coût et de stabilité au cours de la mise en œuvre du procédé, mais dont il faut maitriser la tenue à l'irradiation. Une étude conduite au cours d'une thèse au Laboratoire des Solides Irradiés du CEA, permet d'orienter le choix de la meilleure variété cimentaire et de préciser son procédé d'élaboration, pour obtenir une structure résistante à l’irradiation jusqu’à au moins 300 MGy*. À très forte dose (3 GGy), des effets microstructuraux, incluant la possibilité de désordre local, sont observés. Cependant, aucune amorphisation et aucune nouvelle phase ne sont constatées, ce qui permet de conclure que les hydrates étudiés peuvent résister aux conditions d’irradiation au cours du stockage.

 

Le collagène est la protéine la plus abondante dans le corps humain, et sa structure particulière en triple hélice est à l’origine de propriétés mécaniques spécifiques au cartilage (élasticité, robustesse…), dont il est le composant majoritaire. Une collaboration entre physiciens, chimistes et radiobiologistes du laboratoire CIMAP étudie depuis quelques années l’irradiation du cartilage afin d’améliorer le traitement des tumeurs associées par hadronthérapie. Dans ce contexte, des expériences ont été menées sur des systèmes moléculaires isolés modèles de la triple hélice du collagène. Les résultats montrent que cette structure existe en l’absence de tout solvant, et que ses propriétés de stabilité sont les mêmes que dans les tissus biologiques. L’hypothèse longtemps admise d’une influence de l’eau est donc sans doute à exclure.

 

Three-legged 2,2′-bipyridine monomer at the air/water interface: monolayer structure and reactions with Ni(II) ions from the subphase,
Wenyang Dai, Lay-Theng Lee, Andri Schütz, Benjamin Zelenay, Zhikun Zheng, Andreas Borgschulte, Max Döbeli, Wasim Abuillan, Oleg V. Konovalov, Motomu Tanaka and A. Dieter Schlüter, Langmuir, 2017, 33 (7),  1646

The behavior of compound 2 [1,3,5-tri(2,2′-bipyridin-5-yl)benzene] with three bipyridine units arranged in a star geometry is investigated in the presence and absence of Ni(ClO4)2. Its properties at the air–water interface as well as after transfer onto a solid substrate are studied by several techniques including Brewster angle microscopy, X-ray reflectivity, neutron reflectivity, X-ray photoelectron spectroscopy, Rutherford backscattering spectrometry, and atomic force microscopy combined with optical microscopy. It is found that compound 2 within the monolayers formed stays almost vertical at the interface and that at high Ni2+/2 (Ni2+/2 = 4000, 20′000) ratios two of the three bipyridine units of 2 are complexed, resulting in supramolecular sheets that are likely composed of arrays of linear metal–organic complexation polymers.

Les nouvelles technologies permettant de stocker ou transmettre de l'information sont en plein essor. Pour poursuivre l'effort de recherche associé, plusieurs pistes sont explorées, en particulier la manipulation de courants polarisés en spin (spintronique) ou encore l'exploitation des états spécifiques électroniques de surface, tels que l'on peut les trouver dans les isolants topologiques, matériaux isolant en volume, mais possédant des états de conduction de surface.

Cependant, maitriser, sans champ magnétique appliqué, la polarisation en spin des états électroniques dans la matière, n'est pas une chose aisée. Une collaboration de physiciens rassemblés autour du projet FemtoARPES, a permis une avancée dans ce domaine : en alliant isolants topologiques (chalcogénures de bismuth) et excitation laser (impulsions femtoseconde), ils montrent qu'il est possible de peupler sélectivement les états électroniques excités de surface et d'obtenir un gaz bidimensionnel d'électrons, où chaque état est parfaitement polarisé en spin, et de relativement longue durée de vie. Au-delà du résultat fondamental, cette observation est un pas supplémentaire vers l'exploitation d'états quantiques polarisés en spin, dans le traitement de l'information.

Les sources d’électrons pulsées représentent une alternative intéressante aux sources de photons X pulsées basées sur des systèmes laser de haute intensité.

Nous décrirons les méthodes actuelles de génération de paquets d’électrons ainsi que les techniques de caractérisation des paquets. Les résolutions temporelles et spatiales ultimes qu’il est possible d’atteindre à ce jour seront discutées. Nous exposerons les résultats obtenus lors de notre dernière campagne de mesure sur le serveur ELYSE de l’Université Paris-Sud en 2014, en collaboration avec une équipe de l’ISMO et la start-up ITEOX. Finalement, quelques applications seront mises en perspective.

L’imagerie par diffraction cohérente est une technique d’imagerie relativement récente permettant d’obtenir des résolutions spatiales de l’ordre de la longueur d’onde car elle se passe de l’emploi d’éléments optiques potentiellement aberrants. Ainsi, nous avons pu démontrer il y a quelques années une résolution spatiale meilleure que 100 nm en utilisant le rayonnement XUV issu de la génération d’harmoniques d’ordre élevé d’un laser infrarouge (HHG). Cependant, dans les schémas usuels, la résolution est limitée par la largeur spectrale de la source. Nous présenterons un schéma holographique d’imagerie sans lentille permettant de profiter à la fois des propriétés spectrales et temporelles de la HHG. Un placement astucieux de la référence holographique permet ainsi soit de réaliser des mesures résolues spatialement et spectralement en une impulsion laser unique, soit de combiner résolutions spatiale nanométrique et temporelle sub-femtoseconde.

Contact : Willem Boutu (LIDYL/Atto)

Avec son énergie considérable, un photon de l’ultraviolet extrême ionise toutes les molécules, indépendamment du détail de leur structure énergétique. Pour cette raison les impulsions lumineuses ultrabrèves dans ce domaine spectral sont sans égal pour sonder les processus photochimiques.  Elles donnent notamment accès à des informations sur la structure d’intermédiaires réactionnels éphémères dont les propriétés spectroscopiques sont hors d’atteinte. Grâce à une collaboration entre le Laboratoire interactions, dynamique et lasers – LIDyL (CEA), le Centre lasers intenses et applications - CELIA (CNRS/CEA/Univ. Bordeaux), le synchrotron SOLEIL, et le Laboratoire collisions, agrégats, réactivité - LCAR (CNRS/Univ. Toulouse 3) nous venons de mettre au point une nouvelle source réalisable en laboratoire et qui délivre des impulsions brillantes, cohérentes, ultrabrèves et de polarisation quasi-circulaires dans l’ultraviolet extrême. Pour cela, nous avons utilisé la génération résonante d’harmoniques d’ordre élevé émises par un gaz soumis à des impulsions laser intenses. Aujourd’hui, de la lumière polarisée circulairement n’est produite dans cette gamme de rayonnement que par quelques grands instruments comme les synchrotrons et, à l’exception notable de quelques lasers à électrons libres, uniquement de manière quasi-continue. Les propriétés de polarisation spécifiques de cette nouvelle source laissent envisager des études pompes sonde de processus ayant lieu dans des molécules chirales, c’est-à-dire les molécules qui ne sont pas leur propre image dans un miroir. Le rôle prépondérant de ces molécules en chimie organique et biologie laisse entrevoir de nombreuses applications.

 

http://www.nature.com/nphoton/journal/v9/n2/full/nphoton.2014.314.html

Nous relatons ici une expérience qui s'est déroulée sur l'installation LULI-2000 pendant l'année 2014. L'interaction d'un faisceau laser de 30 à 400 J pendant 1.5 nanoseconde crée un plasma des matériaux sondés qui est analysé à environ 500 µm en avant du point d'impact. Une partie des diagnostiques sert à la caractérisation du plasma, interféromètre, sondes Thomson ionique et électronique, pyromètre optique résolu en temps, et par ailleurs un spectromètre X-dur pour les mesures d'émission spectrale. Les résultats de cette expérience sont confrontés aux simulations utilisant un code hydrodynamique et deux codes "atomiques".

On décrit la réalisation et l’optimisation d’un dispositif original de doublement de fréquence large bande, d’impulsions ultra courtes (longueur d’onde de l’impulsion fondamentale 800 nm, durée FTL 45 fs). Le principe repose sur l’utilisation d’un rayonnement fondamental chirpé en fréquence, de fronts d’impulsion tiltés et d’une géométrie non colinéaire. La géométrie non colinéaire permet, avec un choix judicieux de l’angle entre les deux faisceaux à la fréquence fondamentale, de réaliser au premier ordre l’égalité des vitesses de phase et de groupe dans le cristal doubleur. Il en découle la possibilité d’employer des cristaux notablement plus épais qu’en géométrie colinéaire sans diminution du spectre en fréquence et par conséquent de réduire l’éclairement incident nécessaire pour atteindre un rendement de conversion donné. En limitant l’éclairement incident sur le cristal doubleur (ici LBO ou BBO), on peut éviter les processus non linéaires « parasites » d’ordre supérieur. On montre analytiquement que la durée du second harmonique (ici à la longueur d’onde de 400 nm) peut être sensiblement plus courte que celle de l’onde fondamentale. Expérimentalement, en bon accord avec les prévisions des simulations numériques, des impulsions de 30 à 35 fs à 400 nm (durée FTL après re-compression), avec un profil spatial d’excellente qualité ont été obtenues. Avec un cristal de LBO de 6 mm d’épaisseur et de 40 mm de diamètre, des énergies de l’ordre de 20 mJ par impulsion ont été atteintes sur LUCA à 400 nm. Le principe de la méthode peut a priori être étendu au cas du triplement voire du quadruplement de fréquence.

Un enjeu majeur pour l'étude des interactions laser-matière à ultrahaute intensité est de trouver des méthodes simples pour à la fois contrôler ces interactions, et les caractériser à de très petites échelles spatiales (micron) et temporelles (attoseconde à femtoseconde). Dans ce contexte, on montre comment, grâce à une mise en forme très simple d'un faisceau laser femtoseconde de haute puissance, on peut générer des 'réseaux plasmas' résistant à des impulsions laser ultraintenses, à la surface d'une cible initialement plane (lame de verre). En exploitant une technique d'imagerie par diffraction appelée ‘ptychographie’, ces réseaux plasma transitoires peuvent alors être utilisés comme objets diffractants pour reconstruire spatialement, en amplitude et en phase, le champ harmonique En(x) généré à la surface de la cible. Ces résultats dépassent largement les objectifs initiaux du projet initial.

Optically controlled solid-density transient plasma gratings,
S. Monchocé, S. Kahaly, A. Leblanc, L. Videau, P. Combis, F. Réau, D. Garzella, P. D’Oliveira, Ph. Martin, and F. Quéré, Phys. Rev. Lett. 112 (2014) 145008.

 

Voir aussi :

Ptychographic measurements of ultrahigh-intensity laser–plasma interactions
A. Leblanc, S. Monchocé, C. Bourassin-Bouchet, S. Kahaly & F. Quéré, Nature Physics (2015)
 

Contact CEA  : Fabien QUERE

 

 

Pour observer des phénomènes ultrarapides tels que le mouvement des électrons au sein de la matière, les chercheurs ont besoin de sources capables de produire des rayonnements lumineux extrêmement brefs et énergétiques. Si des dispositifs capables d’émettre des impulsions dans le domaine de l’attoseconde (10-18 seconde) existent déjà, de nombreuses équipes s’efforcent de repousser les limites de leur intensité et de leur durée.

 

 

Un des axes de recherche essentiel dans le domaine des  impulsions laser ultra-brèves (femtoseconde 10-15 s) concerne la stabilisation de la position de la porteuse dans l’enveloppe de l'impulsion (dite CEP pour "Carrier Envelope Phase"). Un procédé innovant pour corriger les fluctuations lentes de CEP est proposé par le CEA/SLIC (Saclay Laser-matter Interaction Centre)en collaboration avec la Société Amplitude Technologies (AT). Il est fondé sur l’utilisation de l’effet électro-optique (EO) linéaire, qui permet d’envisager la réalisation d'un système correctif compact, simple et à coût modéré et dont le temps de réponse rend possible un fonctionnement à taux de répétition élevé.

C. Bartolacci1, M. Laroche1, H. Gilles1, S. Girard1, T. Robin2, B. Cadier2 et A. Buisson3

1Equipe Lasers, Instrumentation Optique et Applications (LIOA), CIMAP / ENSICAEN, 6 BLVD Maréchal Juin, 14050  Caen  cedex,

2 iXFiber,  rue Paul Sabatier,  22300  Lannion  ixfiber

3 Laboratoire CI-NAPS, Centre CYCERON, Boulevard Becquerel, 14052 Caen cedex

Contact : David Garzella

G. Lambert1,2,3, T. Hara2,4, D. Garzella1, T. Tanikawa2, M. Labat1,3, B. Carre1, H. Kitamura2,4, T. Shintake2,4, M. Bougeard1, S. Inoue4, Y. Tanaka2,4, P. Salieres1, H. Merdji1, O. Chubar3, O. Gobert1, K. Tahara2, M.-E. Couprie3

1Service des Photons, Atomes et Molécules, DSM/DRECAM, CEA-Saclay, 91191 Gif-sur-Yvette, France
2RIKEN SPring-8 Centre, Harima Institute, 1-1-1, Kouto, Sayo-cho, Sayo-gun, Hyogo 679-5148, Japan
3Groupe Magnétisme et Insertion, Synchrotron Soleil, L'Orme des Merisiers, Saint Aubin, 91192 Gif-sur-Yvette, France
4XFEL Project Head Office/RIKEN, 1-1-1, Kouto, Sayo-cho, Sayo-gun, Hyogo 679-5148, Japan

H. Gilles, S. Girard, M. Laroche, A. Belarouci CIMAP, Caen

La microscopie optique de type SNOM ("Scanning Near-field Optical Microscopy" ou "Microscopie optique en champ proche") permet d'atteindre des résolutions spatiales bien inférieures à la longueur d'onde de la lumière utilisée. En effet grâce à l'éclairement "en champ proche" (quand la distance entre l'objet et la source est très inférieure à la longueur d’onde) il devient possible de s'affranchir de la diffraction inhérente à tout système optique. La mesure du champ évanescent à l'arrière d'une interface en réflexion totale permet ainsi d'obtenir une image SNOM avec une résolution bien inférieure au micromètre.


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